بی درنگ پس از راه اندازی کتابخانه و درخواست بانی آن از دارندگان اسناد و کتب خطّی، اندک اندک، به غیر از کتاب، تعدادی فرمان، نکاح نامه، مرقّع و حتّی اشیای نفیس و عتیقه به کتابخانه اهدا شد و از سال 1367 ش که وجود موزه ای در جنب کتابخانه به تصویب مدیران ارشد آستان قدس رسید، شروع به خرید اشیاء و آثار نفیس گردید. به موازات این کار، تأسیس مرکز یزدشناسی که به همّت جمعی از فرهنگیان و ارادتمندان مرحوم وزیری در سال 1374ش محقّق شد، گروهی از مجموعه داران و علاقمندان و نیکوکاران را ترغیب و تشویق نمود که اشیاء و وسایل ارزشمند تاریخی و کهن خود را به گنجینه ای که در جنب این مرکز قرار داشت، بسپارند به حدّی که دیگر فضای وسیع تالار طبقه دوم کتابخانه مروج، گنجایش نگهداری آنها را نداشت و اکنون که آن گنجینه ، پس از سالها به جایگاه اصلی خود واقع در طبقه همکف ساختمان جدید کتابخانه منتقل شده، از وجود دهها مرقّع، صدها سکّه، هزاران قطعه عکس از مراجع ، بزرگان، علما،و اماکن تاریخی یزد، ابزار وادوات جنگی، عودسوز، ابزار و اشیای توزین، سماور ، لباس های سنّتی و قدیمی، مهر و نگین انگشتری ، تابلوهای نقاشی، قلمدان و وسایل تزئینی و هنری بهره مند است. ابزار و اشیاء ومرقعّاتی که هرکدام معرّف ذوق و هنر هنرمندان و صنعت کاران یزد در طول تاریخ است.

از برجسته ترین نفایس این گنجینه می توان به موارد زیر اشاره کرد:

1-طومار کامل قرآن کریم به قطع بازوبندی به طول 60/5 متر وعرض 9 سانتی متر به خطّ بسیار ریز(غبار) اسماعیل بن علی نقی موسوی یزدی، تحریر1199ق بر کاغذ ترمه.

2-وقف نامه مدرسه شاهزاده محمّدولی میرزا، حاکم یزد، تحریر1221ق، به طول 30/2 متر و عرض 40 سانتی متر که در حاشیة آن 199 نفر ازعلما، بازرگانان، طلّاب، بزرگان و خوانین یزد امضاء یا مهر نموده اند.

3-قباله ازدواج آقا محمّد هراتی و خدیجه سلطان به تاریخ 1284ق با مهریه هفت هزار تومان.

4-قباله ازدواج میرزا محمّد صرّاف بمی و خدیجه سلطان خاتون با مهریه 210 تومان.

5-نمونه خطوط دانشمندان نامی اسلام مانند : علّامه حلی، علّامه مجلسی، شیخ بهایی،ملّا اسماعیل عقدایی و ملّا مهدی نراقی.

6- نمونه خطوط استادان خوشنویس ایران مانند : احمد نیریزی، میرعماد، درویش عبدالمجید طالقانی و عبدالوهّاب طرازیزدی

7- تعداد زیادی وقف نامه، منشور، اسناد، قباله های دولتی، نقوش قدیمی، مرقعّات (216مرقع) ،چهار فرمان از فتعلی شاه قاجار، شش نکاحنامه نفیس مذهّب و 150 سکه ضرب دارالعباده یزد.